მუზეუმი დაფუძნდა 1968 წელს ქართველი მხატვრის მოსე თოიძის (1871-1953) ბინა-სახელოსნოს ბაზაზე. ექსპოზიციის ძირითად ნაწილს წარმოადგენს საქართველოს სახალხო მხატვრის, აკადემიკოს მოსე თოიძის ფერწერული ტილოები და გრაფიკა. მუზეუმში დაცულია მხატვრის ცხოვრებისა და მოღვაწეობის ამსახველი ფოტო და დოკუმენტური მასალა, მოსე თოიძის პირადი არქივი, მემორიალური ნივთები, ავეჯი, ბიბლიოთეკა. მუზეუმში გამოფენილია და ინახება, აგრეთვე სხვა ცნობილი მხატვრების ნამუშევრებიც: ირაკლი და გიორგი თოიძეების გრაფიკა და ფერწერა,
ე. ბაღდავაძის, ქ. მაღალაშვილის, რ. გველესიანის, კ. სანაძის, რ. გრიგორიანის, ვ. კროტკოვის, კიბრიკის, ფოგელის, მუსაევის და სხვათა ნამუშევრები; იაკობ ნიკოლაძისა და კოტე მერაბიშვილის სკულპტურები. მოსე თოიძის მიერ შეგროვილი ეთნოგრაფიული კოლექცია, ფაიფურის ნაკეთობანი და სხვ.
მოსე თოიძის მამა ივანე თოიძე იყო ცნობილი მხატვარ-დეკორატორი, ხოლო დედა მაკა თურქესტანიშვილი გამოირჩეოდა ნატიფი მხატვრული ნაქარგობით. მ. თოიძემ განათლება მიიღო თბილისში პაპიდაშვილის (პაპიდოვის) კერძო სკოლაში, შემდეგ სახელოსნო სასწავლებელში. 1887 წ-ს, სასწავლებლის დამთავრების შემდეგ, იქვე განაგრძო მუშაობა ხატვის მასწავლებლად. მხატვარი ნაყოფიერად თანამშრომლობდა ქართულ ჟურნალ-გაზეთებთან: `კვალი~, `სახალხო ფურცელი~, `ჯეჯილი~, `ნაკადული~ და სხვ.
1896 წელს ილია ჭავჭავაძის მხარდაჭერით და ფინანსური ხელშეწყობით, მოსე თოიძე ჩაირიცხა პეტერბურგის სამ­ხატვრო აკადემიაში, ილია რეპინის კლასში. აკადემიაში სწავლასთან ერთად, რეპინის მიწვევით, თოიძე მუშაობდა რეპინის სახელოსნოში, ხელმძღვანელობდა პრაქტიკულ მეცადინეობებს ფერწერაში. რეპინმა თავის `ქრისტეს გამოცხადებაში~ მაცხოვრის პროტოტიპად მოსე თოიძის სახე გამოიყენა. 1922 წელს მოსე თოიძემ შექმნა სამხატვრო სტუდია, რომლის კედლებში აღიზარდნენ: უჩა ჯაფარიძე, მიხეილ ჭიაურელი, სოლიკო ვირსალაძე, კორნელი სანაძე, ქეთევან მაღალაშვილი, თამარ აბაკელია და სხვები. 1930 წლიდან სიცოცხლის ბოლომდე მოსე თოიძე სამხატვრო აკადემიაში ფერწერის კათედრას ხელმძღვანელობდა.